由于在氣體存儲(chǔ)與分離、光捕獲和催化等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用價(jià)值,金屬有機(jī)框架(MOF)材料的研究在過(guò)去20年中取得突飛猛進(jìn)的發(fā)展。在影響MOF材料的框架結(jié)構(gòu)方面,不僅不同的組分可以形成作用,具有不同對(duì)稱(chēng)性或構(gòu)型的相同(類(lèi)似)組分在其中也扮演著重要角色。但是,當(dāng)前研究對(duì)于“同組分異構(gòu)體”MOF材料的合成和結(jié)構(gòu)調(diào)控機(jī)理并未有充分的掌握。
中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室洪茂椿課題組和美國(guó)德克薩斯A&M大學(xué)周宏才課題組合作,設(shè)計(jì)出一系列具有相同骨架但修飾有不同取代基的四羧酸配體,用以控制和選擇性合成具有不同框架結(jié)構(gòu)的鋯基MOF材料,并對(duì)這些MOF結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理進(jìn)行了深入研究。研究表明,這些化合物采用相同的八連接六核鋯簇作為節(jié)點(diǎn),但通過(guò)四羧酸配體上的取代基R1和R2,可以精確調(diào)控有機(jī)配體從四面體構(gòu)象到C2h對(duì)稱(chēng)性和C2v對(duì)稱(chēng)性的平面四方構(gòu)象,從而合成得到三種不同拓?fù)漕?lèi)型flu、scu和csq的化合物。分子模擬的結(jié)果也證實(shí)了這一論述。此外,研究通過(guò)混合具有合適取代基的有機(jī)配體,實(shí)現(xiàn)了具有特定拓?fù)漕?lèi)型的MOF材料的選擇性合成。這項(xiàng)研究成果將為具有特定應(yīng)用前景的MOF精確設(shè)計(jì)與合成提供參考。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上。研究工作得到了在國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)、國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)_、中科院青促會(huì)、中科院海西研究院“春苗”青年人才專(zhuān)項(xiàng)的資助。
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福建物構(gòu)所鋯基框架材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控研究獲進(jìn)展
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