物理所在石墨烯上錳磁性原子間自旋交換作用及其調(diào)制研究中獲進(jìn)展

　　納米尺度的磁性小團(tuán)簇（由數(shù)個(gè)原子組成）是構(gòu)建納米磁性器件和自旋電子器件的基本單元，也是研究磁性原子間自旋交換相互作用的理想體系。如何在原子尺度上直接測(cè)量和研究?jī)蓚€(gè)磁性原子間的自旋耦合強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)對(duì)其自旋交換作用的調(diào)控是重要的基礎(chǔ)問題，在實(shí)驗(yàn)上面臨的困難和挑戰(zhàn)主要是如何構(gòu)建具有相互作用的由兩個(gè)或有限數(shù)量磁性原子構(gòu)成的團(tuán)簇。制備磁性原子團(tuán)簇的方法通常只能在幾種有限的基底表面（通常為金屬或者絕緣襯底）利用外延技術(shù)或刻蝕手段實(shí)現(xiàn)，但其結(jié)構(gòu)難以在原子尺度實(shí)現(xiàn)精確控制。磁性原子團(tuán)簇在弱相互作用基底上的可控生長(zhǎng)是研究磁性原子間自旋交換作用的重要前沿課題。

　　石墨烯是一類重要的自旋電子材料，在未來自旋電子器件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。近年來，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）高鴻鈞研究組，在高質(zhì)量石墨烯的可控生長(zhǎng)及物性研究方面取得了一系列突破性進(jìn)展。他們提出基于單晶表面外延的高質(zhì)量、大面積的石墨烯生長(zhǎng)技術(shù)，在國(guó)際上率先實(shí)現(xiàn)在Ru(0001)表面獲得缺陷可控、1個(gè)厘米大小的、連續(xù)的單晶石墨烯，并對(duì)其物理性質(zhì)和結(jié)構(gòu)調(diào)制進(jìn)行系列研究。Ru(0001)表面上外延生長(zhǎng)的石墨烯不僅具有大面積、高質(zhì)量的特性，擁有天然的周期性摩爾（Moiré）超晶格結(jié)構(gòu)，利用金屬基底對(duì)石墨烯的電子摻雜，高鴻鈞研究組在實(shí)驗(yàn)上首次觀測(cè)到單個(gè)磁性鈷原子的近藤效應(yīng)，并利用摩爾超晶格實(shí)現(xiàn)對(duì)近藤效應(yīng)的可控調(diào)制。

　　近日，研究人員利用這一石墨烯摩爾超晶格結(jié)構(gòu)為模板，開展磁性原子間的自旋耦合相互作用的研究。該研究組利用極低溫矢量磁場(chǎng)掃描隧道顯微鏡/掃描隧道譜（STM/STS）技術(shù)，以Ru(0001)單晶上的單層石墨烯為基底，采用原位低溫沉積技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了錳原子團(tuán)簇（二聚體和三聚體）的可控制備和選擇性吸附，在實(shí)驗(yàn)上首次探測(cè)到不同錳原子團(tuán)簇內(nèi)部的原子間自旋交換作用并實(shí)現(xiàn)可控調(diào)制。兩個(gè)錳原子形成的二聚體團(tuán)簇的掃描隧道譜展現(xiàn)出一個(gè)從單重態(tài)基態(tài)到三重態(tài)基態(tài)的激發(fā)臺(tái)階，施加磁場(chǎng)后激發(fā)臺(tái)階發(fā)生三級(jí)劈裂，兩個(gè)原子之間為反鐵磁耦合，耦合強(qiáng)度受其在石墨烯基底的吸附位置和原子間距離調(diào)制。對(duì)更復(fù)雜的錳三聚體團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，STS譜線上觀察到多級(jí)自旋激發(fā)，并呈現(xiàn)不同的磁場(chǎng)響應(yīng)特性，結(jié)合海森堡自旋模型，證明團(tuán)簇內(nèi)原子非共線排列，同時(shí)獲得原子間自旋耦合類型以及強(qiáng)度等信息。當(dāng)形成具有三角形結(jié)構(gòu)的錳三聚體時(shí)，其中兩個(gè)錳原子形成類似上述二聚體的反鐵磁耦合，第三個(gè)錳原子和另兩個(gè)錳原子均形成鐵磁耦合。該研究組與美國(guó)馬里蘭大學(xué)教授歐陽敏等合作，進(jìn)行了第一性原理及海森堡自旋模型理論計(jì)算，結(jié)果表明，石墨烯/Ru的摩爾周期不同區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)差異，是影響和調(diào)制錳磁性原子間反鐵磁耦合強(qiáng)度的主要原因。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，錳原子之間除直接的自旋交換作用外，存在著非局域的Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY)間接交換作用，與石墨烯基底的摻雜載流子濃度有關(guān)。

　　該項(xiàng)工作首次在實(shí)驗(yàn)上直接在原子尺度實(shí)現(xiàn)了對(duì)磁性原子間自旋相互作用的調(diào)制，驗(yàn)證了石墨烯摻雜載流子誘導(dǎo) RKKY 的物理機(jī)制，提供了一條在原子尺度上調(diào)控磁性原子間自旋耦合，以及不同自旋類型團(tuán)簇可控自組裝的潛在途徑。

　　相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Physical Review Letters上，研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（973計(jì)劃）、國(guó)家自然科學(xué)基金委和中科院等的支持。

　　論文鏈接 

　　圖1.(a)石墨烯/Ru(0001)摩爾周期結(jié)構(gòu)上吸附的錳原子團(tuán)簇示意圖；(b)石墨烯摩爾周期不同位置上吸附錳原子二聚體的數(shù)目比例統(tǒng)計(jì)；(c)不同吸附位置錳二聚體的STM圖和對(duì)應(yīng)的STS譜線。

　　圖2.(a)錳二聚體內(nèi)反鐵磁耦合示意圖；(b)錳二聚體的自旋激發(fā)譜，顯示零場(chǎng)（0 T）下的自旋激發(fā)臺(tái)階在磁場(chǎng)（5, 6, 7 和8 T）下發(fā)生三重劈裂。(c)劈裂能（由圖b中擬合）隨著磁場(chǎng)強(qiáng)度的增大而增加。(d) 磁場(chǎng)下錳二聚體從單態(tài)到三重態(tài)躍遷的示意圖。

　　圖3.DFT計(jì)算得到的石墨烯/Ru上吸附錳三聚體的四種穩(wěn)定優(yōu)化構(gòu)型。根據(jù)其原子間自旋耦合類型的不同，可分為AFM-AFM-FM (a and b)和AFM-FM-FM(c and d)兩大類。

　　圖4.(a)錳三聚體實(shí)驗(yàn)得到的自旋激發(fā)譜線（上）和理論模擬譜線（下）(AFM-FM-FM模型，其中J12 = 8.9 meV, J13 = J23 = -1.3 meV, D = -0.08 meV )的對(duì)比。(b)由圖a實(shí)驗(yàn)譜線得到的激發(fā)臺(tái)階偏移能量隨磁場(chǎng)強(qiáng)度的變化關(guān)系。(c)錳三聚體（AFM-FM-FM模型）能級(jí)及其簡(jiǎn)并度的示意圖。(d)磁場(chǎng)下錳三聚體從基態(tài)到激發(fā)態(tài)躍遷的示意圖。