微納加工方法分為“自上而下”和“自下而上”兩種基本類型。前者是目前廣泛應用于微納加工領域的主流技術,但其由于受到物理極限的制約,一般加工分辨率在幾十納米量級上。后者則可在更小的尺度(包括分子尺度)上實現加工,被認為是一種突破物理限制的有效途徑。然而,“自下而上”的組裝方法由于科學認知和實驗技術的不足,導致其在低缺陷、大面積、組裝過程、組裝結構等四個方面存在持續(xù)的挑戰(zhàn)。相對而言,組裝結構面臨的障礙最大。這其中最重要問題是如何實現組裝對稱性的可調控,組裝對稱性可調控對于組裝結構多樣性和組裝體功能的豐富至關重要。一般而言,由于形狀互補性,組裝結構對稱性受到組裝單元的形貌限制,四方單元易于形成四方密排結構,而球型則形成六方密排對稱結構。由于在組裝動力學過程中組裝單元間的復雜力平衡和熱力學最小原理的要求,打破形狀依賴的組裝結構對稱性或是難以實現的目標。
中國科學院國家納米科學中心和中科院納米科學卓越中心劉前課題組與吳曉春課題組、鄧珂課題組,以及美國科羅拉多大學Ivan I. Smalyukh課題組合作,通過引入一種新概念的主導控制力,首次實現了納米金棒的四方對稱性組裝,一舉突破了一直以來八面體金棒只能是形狀依賴的六方對稱結構的實驗結果。這一結果在八面體銀和鈀納米棒上也得到了實現,展示了這種方法的普適性。多尺度模擬計算進一步揭示這種控制力主導了非形狀依賴的組裝過程,并解釋了四方對稱比六方對稱具有更高的熱力學穩(wěn)定性的實驗結果。這一方法開辟了打破形狀依賴組裝對稱性的新途徑,為組裝結構的多樣性和納米材料組裝結構的可設計、可控提供了有力工具,將為推動納米組裝技術的進步提供助力。
該項工作是劉前課題組前期研究的進一步拓展,相關研究結果在線發(fā)表在《自然·通訊》上,研究工作獲得了國家重點研發(fā)計劃納米科技重點專項、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項A、國家基金委和歐盟項目的支持。
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多尺度模擬計算揭示四方對稱的主導控制力和更小的熱力學勢能
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