科學(xué)家首次制備出基于全氧化物外延體系的人工反鐵磁體

　　近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)與中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強磁場科學(xué)中心雙聘研究員吳文彬課題組在氧化物自旋電子學(xué)研究領(lǐng)域取得重大突破：首次制備出基于全氧化物外延體系的人工反鐵磁體——[La2/3Ca1/3MnO3/CaRu1/2Ti1/2O3]N，觀察到隨外加磁場清晰的具有層分辨的分步磁化翻轉(zhuǎn)模式。該項成果以All-oxide-based synthetic antiferromagnets exhibiting layer-resolved magnetization reversal 為題發(fā)表在《科學(xué)》雜志上【Chen et al., Science 357, 191-194 (2017)】。文章第一作者為博士生陳斌斌，通訊作者為吳文彬。

　　人工反鐵磁體由于具有巨磁阻效應(yīng)，被成功應(yīng)用于商業(yè)磁存儲等領(lǐng)域，使得當(dāng)今云存盤和云計算等新興產(chǎn)業(yè)成為可能。如今，人工反鐵磁體不僅成為多種新型自旋電子學(xué)器件的重要組成部分（諸如磁隨機存儲器等），也是研究反鐵磁材料的磁化動力學(xué)和磁疇結(jié)構(gòu)等基礎(chǔ)問題的重要載體。

　　長期以來，針對人工反鐵磁體材料、物理和器件的研究多集中于過渡金屬及其合金材料。過渡金屬氧化物作為另一大類材料體系，因其高溫超導(dǎo)、龐磁電阻、磁電耦合、鐵電極化以及離子電導(dǎo)等一系列物理和化學(xué)效應(yīng)，早已成為人們廣為關(guān)注的研究對象。然而，在這類材料中，一種最基本的器件結(jié)構(gòu)單元——全氧化物人工反鐵磁體的缺失，嚴(yán)重阻礙了相關(guān)氧化物電子學(xué)和自旋電子學(xué)器件的研制和發(fā)展。

　　這是因為，制備全氧化物反鐵磁體非常困難，需要解決三個重大問題，其一，磁性氧化物普遍存在所謂的“死層”，即隨著薄膜厚度降低，其鐵磁性衰退乃至消失，這極大地制約了氧化物人工反鐵磁體的研制；其二，薄膜厚度起伏易導(dǎo)致相鄰磁性層之間形成靜磁耦合，而非反鐵磁耦合，故構(gòu)建超薄人工反鐵磁體要求高質(zhì)量的異質(zhì)外延生長，保證各層均具有原子級平整和清晰界面；其三，要實現(xiàn)層間反鐵磁耦合和具有層分辨的分步磁化翻轉(zhuǎn)模式，磁性層必須具有較強的單軸磁各向異性；其四，反鐵磁層間交換耦合源于RKKY相互作用或自旋極化隧穿，合適的非磁性層包括電子結(jié)構(gòu)和缺陷態(tài)至關(guān)重要。

　　吳文彬課題組長期從事復(fù)雜氧化物的外延生長及物性研究，近年來針對上述問題開展了一系列深入的研究 [Appl. Phys. Lett. 103, 262402 (2013); 104, 242416 (2014); Nat. Commun. 6, 8980 (2015); Nature Mater. 15, 956 (2016); ACS Appl. Mater. Interfaces 8, 34924 (2016)]。課題組發(fā)現(xiàn)，La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)/CaRu1-xTixO3(CRTO)界面由于Mn-O-Ru間電荷轉(zhuǎn)移可有效抑制LCMO鐵磁層的“死層”效應(yīng)；兩種材料具有完全匹配的晶格參數(shù)和對稱性，可得到完好的界面保證了多層膜和超晶格的外延生長；其低對稱性正交結(jié)構(gòu)使磁性層具有單軸磁各向異性；另外，在CRTO非磁層中Ru、Ti含量的變化導(dǎo)致其電子態(tài)和輸運性能可調(diào)。

　　在此基礎(chǔ)上，課題組在LCMO/CaRu1/2Ti1/2O3(CRTO)中發(fā)現(xiàn)了清晰的反鐵磁層間交換耦合效應(yīng)，首次觀察到從表層和內(nèi)部各磁性層分步磁化翻轉(zhuǎn)模式，給出了耦合強度隨各層厚度及溫度的變化規(guī)律，以及可能的耦合機制。該工作無疑對氧化物自旋電子學(xué)的發(fā)展將起到重要的推動作用，同時也為功能氧化物界面的深入探索提供了新的平臺和思路。

　　Science 雜志的審稿人評價稱：“這是一項非常高水準(zhǔn)的實驗工作”，“當(dāng)前的研究在樣品質(zhì)量和表征上堪稱絕技”，“我認(rèn)為這些結(jié)果非常有趣且潛在地開辟了研究其它氧化物多層膜的一個新方向”。

　　該工作受到國家自然科學(xué)基金、國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃以及合肥大科學(xué)中心的項目資助。

　　圖1：LCMO/CRTO人工反鐵磁晶體結(jié)構(gòu)表征：（A）X射線線掃描；（B）X射線倒易空間掃描；（C）斷面HAADF-STEM表征；（D）界面EELS表征

　　圖2：LCMO/CRTO人工反鐵磁體磁性表征：（A）LCMO/CRTO與LCMO/CRO超晶格磁化曲線及磁滯回線；（B）具有不同周期LCMO/CRTO超晶格的磁滯回線；（C）LCMO/CRTO（N=4）超晶格兩種可能的中間態(tài)磁構(gòu)型；（D）LCMO/CRTO（N=10）人工反鐵磁超晶格在不同外場下極化中子反射譜

　　圖3：基于CRTO非磁層的人工反鐵磁體的拓展：（A）兩個人工反鐵磁基本單元（N=2）的鐵磁型疊加；（B）LSMO/CRTO（N=8）人工反鐵磁晶體磁性表征