石墨烯的晶疇尺寸及其電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)調(diào)控研究獲進展

　　晶界是化學(xué)氣相沉積（CVD）方法制備的大面積石墨烯薄膜中普遍存在的缺陷。深入理解晶界對石墨烯的電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的影響對發(fā)展基于石墨烯的電子、光電和熱電器件具有重要意義。盡管目前對于單個晶界對石墨烯性質(zhì)影響的研究較多，但宏觀尺度上晶粒尺寸對石墨烯電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的影響尚不清楚。其主要原因是基于傳統(tǒng)的析出（鎳基體）或表面吸附生長（銅基體）機制的CVD生長方法無法在大范圍內(nèi)調(diào)控石墨烯的晶粒尺寸，制備晶粒尺寸小于電子和聲子平均自由程（約1微米）的小晶粒石墨烯尤為困難。

　　最近，中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家（聯(lián)合）實驗室先進炭材料研究部石墨烯研究組采用溶碳量適中的金屬鉑片作為生長基體，發(fā)展出一種基于“析出-表面吸附生長”原理的CVD方法，僅通過改變析出溫度便實現(xiàn)了對石墨烯形核密度的控制，制備出晶粒尺寸在~200 納米到~1 微米范圍內(nèi)均一可調(diào)、且晶界完美拼合的高質(zhì)量單層多晶石墨烯薄膜。在此基礎(chǔ)上，獲得了晶粒尺寸對多晶石墨烯的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率的影響規(guī)律及晶界電阻率（~0.3 kW·µm）和晶界熱導(dǎo)（~3.8×109 Wm-2K-1），發(fā)現(xiàn)減小晶粒尺寸可導(dǎo)致熱導(dǎo)率的顯著降低但對電導(dǎo)率的影響較小。根據(jù)該影響規(guī)律推算，當(dāng)石墨烯的晶粒尺寸從1毫米減小到5納米時，其熱導(dǎo)率的衰減幅度可達300倍，而電導(dǎo)率的衰減僅為10倍左右，并且熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率隨晶粒尺寸變化的變化率高于典型的半導(dǎo)體熱電材料。

　　上述結(jié)果可為通過晶粒尺寸工程調(diào)控石墨烯的電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)，實現(xiàn)其在電子、光電和熱電領(lǐng)域的應(yīng)用提供有益的指導(dǎo)。該成果得到了科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、重大項目、創(chuàng)新群體以及中科院重點部署項目等的資助，于2月16日在《自然-通訊》上在線發(fā)表（Nature Communications, 8:14486, DOI: 10.1038/ncomms14486, 2017）。

　　金屬所沈陽材料科學(xué)國家（聯(lián)合）實驗室固體原子像研究部馬秀良研究組、中山大學(xué)許寧生研究組以及浙江大學(xué)金傳洪研究組的研究人員也參與了這項研究。

　　圖1 以鉑作為生長基體的“析出-表面吸附生長”CVD方法

　　圖2 采用“析出-表面吸附生長”CVD方法制備的晶粒尺寸均一可調(diào)的高質(zhì)量多晶石墨烯薄膜及晶粒尺寸對石墨烯熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率的影響