大連化物所單原子催化研究取得新進(jìn)展

　　近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所航天催化與新材料研究室張濤研究團(tuán)隊(duì)在單原子催化研究方面取得新進(jìn)展，首次證明了單原子催化劑可以具有與均相催化劑相當(dāng)?shù)拇呋钚?。該研究工作獲得了審稿人的高度評(píng)價(jià)，以Hot Paper（TOP 10%）形式發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上，并被推薦為后封面文章（DOI：10.1002/anie.201607885）。

　　2011年，張濤團(tuán)隊(duì)在國(guó)際上首次報(bào)道了單原子催化劑的制備與性能，并在此基礎(chǔ)上提出了“單原子催化”的概念，現(xiàn)已成為催化領(lǐng)域新的前沿與熱點(diǎn)之一，并入選了美國(guó)化學(xué)會(huì)C&EN 2016年“十大科研成果”。由于單原子催化劑具有均相催化劑的“獨(dú)立活性位點(diǎn)”和多相催化劑穩(wěn)定易分離的特點(diǎn)，因而被認(rèn)為有望成為連接均相與多相催化的“橋梁”，但一直未得到實(shí)驗(yàn)證實(shí)。

　　利用氫甲?；上N和合成氣制備醛類精細(xì)化學(xué)品，是化工生產(chǎn)中最為重要的一類均相催化反應(yīng)，該類精細(xì)化學(xué)品年產(chǎn)千萬(wàn)噸，具有重要的應(yīng)用前景。大連化物所博士郎睿在副研究員喬波濤和中科院院士張濤指導(dǎo)下，合成了氧化鋅納米線負(fù)載的銠單原子催化劑（Rh1/ZnOnw），在溫和的反應(yīng)條件下將苯乙烯轉(zhuǎn)化為苯丙醛，催化效率與經(jīng)典的均相催化劑（Wilkinson’s催化劑，Rh(PPh3)3Cl）相當(dāng)。該過(guò)程中沒有發(fā)生烯烴C=C雙鍵加氫的副反應(yīng)，化學(xué)選擇性高達(dá)99%，此外該體系還具有較好的底物適用性和穩(wěn)定性。通過(guò)透射電鏡、原位紅外等表征手段證明Rh在載體上是以單原子的形式分散。在以往的單原子催化劑體系中，金屬原子多為正價(jià)態(tài)，通過(guò)原位XPS、原位XANES等表征判斷在該Rh1/ZnOnw催化劑上單原子Rh是以金屬態(tài)的形式存在的。該研究為單原子催化劑的應(yīng)用提供了新思路，為均相催化劑的多相化提供了新的途徑。

　　上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)等項(xiàng)目的資助。

　　大連化物所單原子催化研究取得新進(jìn)展

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