大連化物所類芬頓反應(yīng)催化研究獲進展

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所穆斯堡爾譜技術(shù)研究組（DNL2005）王軍虎研究團隊在類芬頓反應(yīng)催化研究中取得新進展，相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Nano（DOI:10.1021/acsnano.6b07522）上。

　　過硫酸鹽（peroxymonosulfate, PMS/peroxydisulfate, PDS）作為氧化劑的類芬頓反應(yīng)自2003年被D.D. Dionysiou研究團隊報道后，受到廣泛關(guān)注。各類過渡金屬基材料（氧化物、MOFs、雙金屬、碳化物）作為類芬頓反應(yīng)催化劑活化PMS被廣泛應(yīng)用，但過渡金屬氮化物（TMN）激活PMS的研究較少報道。

　　基于穆譜對類芬頓反應(yīng)機理的深入研究（Catal. Sci. Technol. 2015, 5, 504-514; Appl. Catal. B 2016, 179, 196-205; Catal. Commun. 2016, 77, 32-36）和對上述各類高效類芬頓反應(yīng)催化劑的合理設(shè)計和探索（Appl. Catal. B 2016, 181, 788-799; Catal. Sci. Technol. 2016, 6, 7486-7494），該研究組在提出“共聚物-共形貌”納米結(jié)構(gòu)材料形貌可控合成理念（Nanoscale 2016, 8, 2333-2342）的基礎(chǔ)上，利用拓撲轉(zhuǎn)變方法，又成功實現(xiàn)了一系列特定形貌MnyFe1-y[Co(CN)6]0.67•nH2O普魯士藍類似物MOFs材料向石墨烯包裹過渡金屬氮化物（FexMn6-xCo4-N@C）的轉(zhuǎn)變，并對TMNs@C催化活化PMS進行類芬頓反應(yīng)降解雙酚A的性能開展了深入研究。

　　在澳大利亞埃迪斯科文大學(xué)（Edith Cowan University）教授孫紅旗的建議下，該研究組通過光譜學(xué)研究，并與廣東工業(yè)大學(xué)“青年千人計劃”入選者敖志敏在理論計算上合作，發(fā)現(xiàn)PMS與Mn4N間較低的吸附能和更快的電子轉(zhuǎn)移速率是其卓越催化性能的主要原因。相關(guān)研究成果將為TMNs類材料的可控合成、高效類芬頓反應(yīng)催化劑的開發(fā)及其機理和構(gòu)效關(guān)系的認識提供新思路。

　　上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委員會和中科院國際訪問學(xué)者計劃項目的資助。

　　大連化物所類芬頓反應(yīng)催化研究獲進展