物理所等揭示磁有序與超導(dǎo)的競爭關(guān)系

　　鐵基高溫超導(dǎo)體的母體化合物中，隨著溫度降低往往會發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變，造成旋轉(zhuǎn)對稱性的破缺(C4→C2)，形成電子向列序(nematic order)，而且在向列序發(fā)生的同時(shí)或者稍低溫度會進(jìn)一步出現(xiàn)長程反鐵磁序。通過化學(xué)摻雜或者施加壓力等調(diào)控手段將磁有序和向列序抑制掉會誘導(dǎo)高溫超導(dǎo)電性。因此，澄清向列序、磁有序和超導(dǎo)電性的相互關(guān)聯(lián)或競爭關(guān)系被認(rèn)為是理解鐵基非常規(guī)超導(dǎo)機(jī)理的關(guān)鍵。

　　在鐵基超導(dǎo)體系中，F(xiàn)eSe具有最簡單的晶體結(jié)構(gòu)，但是卻表現(xiàn)出諸多奇特反常的物理性質(zhì)，成為近來的研究熱點(diǎn)。一方面，雖然FeSe在Ts≈90K也發(fā)生四方-正交結(jié)構(gòu)相變，但是與其它鐵基超導(dǎo)體系截然不同的是，F(xiàn)eSe在向列相內(nèi)并沒有形成長程反鐵磁序。然而，通過施加壓力可以在FeSe中誘導(dǎo)長程反鐵磁序。目前對FeSe中電子向列序到底是起源于自旋漲落還是軌道序仍存在很大爭議。另一方面，無需化學(xué)摻雜或施加外壓，F(xiàn)eSe在正交對稱性的向列相內(nèi)就可以出現(xiàn)Tc≈9K的超導(dǎo)電性。通過對FeSe單晶進(jìn)行堿金屬、有機(jī)分子或其它離子插層、施加高壓、離子液體電場調(diào)控、或者在SrTiO3襯底上生長單層FeSe薄膜等多種途徑，都可以大幅度提高其Tc至30-40K以上，進(jìn)入高溫超導(dǎo)行列。那么，F(xiàn)eSe是如何從低Tc轉(zhuǎn)變?yōu)楦邷爻瑢?dǎo)體的呢？如前所述，鐵基非常規(guī)超導(dǎo)體系中高溫超導(dǎo)的實(shí)現(xiàn)往往伴隨著正常態(tài)的向列序和磁有序的消失。盡管對FeSe基超導(dǎo)體的大量研究表明電子摻雜是實(shí)現(xiàn)高溫超導(dǎo)的關(guān)鍵，但是目前已有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果并沒有給出高溫超導(dǎo)與向列序、甚至磁有序之間的具體關(guān)系。

　　最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）極端條件物理實(shí)驗(yàn)室EX6組的研究生孫建平、葉光洲（云南大學(xué)聯(lián)培生）在特聘研究員程金光的指導(dǎo)下，采用在物理所搭建的國內(nèi)第一套立方六面砧大腔體高壓低溫物性測量裝置（可同時(shí)實(shí)現(xiàn)15GPa靜水壓、1.5K最低溫和9T磁場），詳細(xì)測量了FeSe單晶高壓下電阻率（圖2，3）和交流磁化率（圖4），首次給出了FeSe單晶完整的溫度-壓力相圖（圖 1），具體闡明了電子向列序、高壓誘導(dǎo)的磁有序和超導(dǎo)相之間的相互競爭關(guān)系，揭示了高溫超導(dǎo)是如何逐步實(shí)現(xiàn)的。

　　如圖1所示，隨著壓力升高，四方-正交結(jié)構(gòu)相變（電子向列序）溫度Ts逐漸降低，1.5GPa時(shí)Ts降到50K以下，同時(shí)在Tm≈20K開始出現(xiàn)長程磁有序，這表明向列序和磁有序之間存在競爭關(guān)系。隨著壓力的繼續(xù)增加，Ts外推至2GPa時(shí)將完全消失，而Tm則逐漸升高，在~4.5GPa時(shí)到達(dá)最高的45K，之后又逐漸降低，呈現(xiàn)出圓頂狀Tm(P)，其兩端分別外推至1GPa和8GPa附近。伴隨著向列序和磁有序在壓力下的消失和出現(xiàn)，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc表現(xiàn)出一系列相應(yīng)的特征變化：隨著Ts的降低Tc首先升高，在~1GPa附近達(dá)到一個(gè)局域極大值，然后逐漸降低，這對應(yīng)于Tm開始出現(xiàn)的下臨界壓力，意味著磁有序會抑制超導(dǎo)；當(dāng)Ts在2GPa完全消失時(shí)，Tc出現(xiàn)第一次臺階式跳躍，升至~20K，表明向列序和超導(dǎo)之間存在競爭關(guān)系；在Tm保持升高的2-5GPa壓力區(qū)間，Tc幾乎保持不變，進(jìn)一步表明磁有序和超導(dǎo)之間存在競爭關(guān)系；當(dāng)壓力升高到~6GPa時(shí)，Tm開始降低，同時(shí)Tc出現(xiàn)第二次臺階式跳躍，實(shí)現(xiàn)最高Tc = 38.3K的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變；之后，Tc隨著壓力的增加而緩慢降低；最終，在~12GPa時(shí)層狀FeSe發(fā)生結(jié)構(gòu)相變，轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂腥S晶體結(jié)構(gòu)的六角FeSe，后者電阻率具有半導(dǎo)體的溫度依賴關(guān)系（圖2c）。在獲得相圖1時(shí)，圖3給出的不同磁場下的電阻率數(shù)據(jù)和圖4給出的交流磁化率數(shù)據(jù)對于甄別磁有序溫度Tm和超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc起到關(guān)鍵作用。如圖3所示，隨著磁場增加Tm不改變而Tc逐漸降低；而圖4中抗磁性出現(xiàn)的溫度與零電阻率的溫度一致。

　　圖1給出的溫度-壓力相圖詳細(xì)展示了FeSe單晶中電子向列序、磁有序和超導(dǎo)相之間的相互競爭關(guān)系，具體揭示了FeSe單晶中的高溫超導(dǎo)是通過依次抑制電子向列序和磁有序而逐步實(shí)現(xiàn)的。特別是，高溫超導(dǎo)緊鄰長程磁有序，與其它鐵基超導(dǎo)體系類似，而且磁有序消失的臨界壓力附近的正常態(tài)電阻率表現(xiàn)出很好的線性溫度依賴關(guān)系(見圖2)，表明臨界自旋漲落可能對實(shí)現(xiàn)高溫超導(dǎo)具有重要作用。值得注意的是，F(xiàn)eSe中磁有序溫度Tm和最高超導(dǎo)Tc非常接近，意味著磁有序和超導(dǎo)配對之間具有非常相近的能量尺度，這與其它鐵基超導(dǎo)體系是截然不同的。該工作為深入理解FeSe單晶的獨(dú)特性質(zhì)、統(tǒng)一理解FeSe-和FeAs-基高溫超導(dǎo)機(jī)理提供了重要線索。

　　相關(guān)研究成果近日發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications 7, 12146 (2016)）上。該工作得到國家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院B類先導(dǎo)專項(xiàng)的支持。參與該工作的合作者還包括：美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室博士閻加強(qiáng)和B. C. Sales（利用助溶劑法生長了高質(zhì)量的FeSe單晶樣品），日本京都大學(xué)教授Y. Matsuda研究組（利用氣相輸運(yùn)法生長了高質(zhì)量的FeSe單晶樣品），日本東京大學(xué)教授Y. Uwatoko和T. Shibauchi研究組（對氣相傳輸單晶獨(dú)立開展了部分高壓測量，圖2d）。

　　論文信息：J. P. Sun, K. Matsuura, G. Z. Ye, Y. Mizukami, M. Shimozawa, K. Matsubayashi, M. Yamashita, T. Watashige, S. Kasahara, Y. Matsuda, J.-Q. Yan*, B.C. Sales, Y. Uwatoko, J.-G. Cheng*, and T. Shibauchi*; Dome-shaped magnetic order competing with high-temperature superconductivity at high pressures in FeSe; Nature Communications (2016) 7, 12146.

　　圖1. FeSe單晶的溫度-壓力相圖。Ts：四方-正交結(jié)構(gòu)相變(電子向列序Nematic)轉(zhuǎn)變溫度；Tm：長程磁有序（SDW）轉(zhuǎn)變溫度；Tc：超導(dǎo)（SC）轉(zhuǎn)變溫度。

　　圖2. FeSe單晶高壓下的電阻率數(shù)據(jù)。a：采用活塞-圓筒壓腔測試到1.9GPa；b和c：采用物理所的自緊型立方六面砧壓腔測試到15GPa；d：采用日本東京大學(xué)的恒壓型立方六面砧壓腔測試到8GPa。

　　圖3. FeSe單晶在高壓和不同磁場下的電阻率數(shù)據(jù)?？梢钥闯鲭S磁場增加，磁有序溫度 Tm不變，而超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc逐漸降低。

圖4. FeSe單晶高壓下的交流磁化率數(shù)據(jù)。