物理所等利用tr-RIXS探測(cè)自旋關(guān)聯(lián)的超快演化

　　隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步，如何在更快時(shí)間尺度上測(cè)量材料的性質(zhì)及其演化已成為一個(gè)重要的前沿方向。得益于超快激光技術(shù)的發(fā)展，利用激光泵浦可以在飛秒尺度上誘導(dǎo)出豐富的量子行為，比如在超快光電導(dǎo)率測(cè)量中發(fā)現(xiàn)了接近室溫的非常規(guī)超導(dǎo)的特征跡象等。這種由激光泵浦誘導(dǎo)的非平衡態(tài)通常只能維持十億分之一秒。能在這樣超短時(shí)間內(nèi)對(duì)材料性質(zhì)進(jìn)行測(cè)量表征的技術(shù)手段非常有限。發(fā)展更加豐富的、直接的超快測(cè)量技術(shù)是這一方向的重要課題。

　　共振非彈性X射線散射(RIXS)是近年來發(fā)展的一項(xiàng)可以測(cè)量自旋激發(fā)的新型測(cè)量手段。作為一個(gè)X射線技術(shù)，它自然地可以和具有時(shí)間分辨能力的X射線自由電子激光結(jié)合，從而對(duì)瞬態(tài)的自旋行為進(jìn)行測(cè)量。在中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）極端條件實(shí)驗(yàn)室EX07組柳學(xué)榕博士和美國布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室John Hill博士提出這個(gè)構(gòu)想后，經(jīng)過來自中國科學(xué)院物理研究所、美國布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室、德國馬普所、美國SLAC以及日本SACLA X射線自由電子激光大裝置等多個(gè)小組的多年努力，最近在準(zhǔn)二維體系Sr2IrO4中首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)自旋關(guān)聯(lián)超快時(shí)間演化的測(cè)量。作為電子的一個(gè)自由度，自旋在決定材料，特別是關(guān)聯(lián)體系材料的性質(zhì)中起到重要的作用。時(shí)間分辨的RIXS（tr-RIXS）技術(shù)測(cè)量的自旋動(dòng)力學(xué)過程將為深刻理解超快瞬態(tài)提供重要的信息。

　　Sr2IrO4是一個(gè)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)二維材料，在IrO2面內(nèi)有強(qiáng)烈的磁交換作用，而層間耦合很弱，材料在約260K以下形成三維磁長程有序。通過2微米波長的激光泵浦，磁長程有序被很快破壞，而其恢復(fù)過程表現(xiàn)出多時(shí)間尺度（圖1）。這樣的多時(shí)間尺度可能和材料的維度相關(guān)。在確定了磁有序的恢復(fù)時(shí)間后，利用tr-RIXS對(duì)Sr2IrO4的磁子激發(fā)進(jìn)行了測(cè)量（圖2）。發(fā)現(xiàn)：1）在皮秒時(shí)間磁長程有序遠(yuǎn)沒有恢復(fù)時(shí)，磁漲落/激發(fā)仍然表現(xiàn)出類似有序時(shí)的關(guān)聯(lián)；2）布里淵區(qū)邊界上的高能磁激發(fā)在瞬態(tài)中沒有可觀測(cè)的變化，然而布里淵區(qū)中心的低能磁激發(fā)譜權(quán)重在瞬態(tài)中顯著增強(qiáng)。通常認(rèn)為在皮秒時(shí)間尺度上，與晶格相關(guān)的熱效應(yīng)不起主導(dǎo)作用，觀測(cè)到的瞬態(tài)中低能磁動(dòng)力學(xué)的變化很可能來自于自旋和泵浦產(chǎn)生的載流子之間的耦合。

　　該成果成功地演示了tr-RIXS這項(xiàng)新的超快測(cè)量技術(shù)，為研究超快激光泵浦誘導(dǎo)的瞬態(tài)打開了一個(gè)新的窗口。另外，隨著技術(shù)的發(fā)展，電子，甚至自旋器件的響應(yīng)速度越來越快，我們需要知道材料性質(zhì)在這樣的快速過程中是如何演化的，從而優(yōu)化器件設(shè)計(jì)。tr-RIXS在這些方面也將有廣闊的應(yīng)用前景。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在近期的Nature Materials上（Ultrafast energy- and momentum-resolved dynamics of magnetic correlations in the photo-doped Mott insulator Sr2IrO4, doi:10.1038/nmat4641）。

　　上述研究工作獲得了國家科技部（2015CB921302）和中科院先導(dǎo)B項(xiàng)目（XDB07020200）的資助。