上海硅酸鹽所在光-熱協(xié)同催化消除氣相污染物研究中取得進(jìn)展

　　室內(nèi)裝修材料釋放的甲醛、苯系物等揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs），汽車(chē)排放的碳?xì)浠衔铩⒌趸锏葧?huì)引起嚴(yán)重的空氣污染。光催化技術(shù)可用于凈化氣相污染物，且具有無(wú)二次污染、可持續(xù)利用等特點(diǎn)，受到廣泛關(guān)注。然而，經(jīng)過(guò)多年研究，光催化技術(shù)離實(shí)際應(yīng)用仍有較大差距。大部分光催化劑僅能吸收紫外及少部分可見(jiàn)光，且量子效率較低，太陽(yáng)光能量中約48%的紅外光不能用于激發(fā)光催化材料，僅轉(zhuǎn)換為熱量、提升環(huán)境溫度。

　　為提高光催化對(duì)太陽(yáng)能的利用率，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員王文中和博士生蔣東、鄭雅麗等提出以光致熱催化的方式利用紅外波段能量，并與紫外-可見(jiàn)光激發(fā)下的光催化耦合，得到遠(yuǎn)超單一催化過(guò)程的協(xié)同催化效率。課題組制備出的介孔結(jié)構(gòu)的Co3O4超薄納米片，對(duì)丙烷、丙烯碳?xì)浠衔锏慕到饴?72%、90%)遠(yuǎn)超作為對(duì)比的Co3O4粉體（0、17.7%）以及TiO2粉體（0、50%）（J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 105），基于Co3O4的光催化特性及Mars-van Krevelen氧化還原循環(huán)共同作用，Co3O4在發(fā)揮光催化作用的同時(shí)可通過(guò)光熱效應(yīng)達(dá)到其熱催化起燃溫度（高達(dá)180 oC），展現(xiàn)出光-熱協(xié)同催化降解。

　　近年來(lái)，該課題組針對(duì)光、熱催化間的協(xié)同聯(lián)用機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)研究，取得了一系列進(jìn)展。其中，耦合電子、離子傳導(dǎo)的CeO2有助于改善溫度升高對(duì)光-電轉(zhuǎn)換的負(fù)作用，從而實(shí)現(xiàn)1+1>2的光-熱協(xié)同催化活性。相關(guān)結(jié)果包括：（1）向CeO2中引入Bi，顯著提升可見(jiàn)光吸收及低溫可還原性，在甲醛降解中展現(xiàn)出低溫（25-75 oC）光-熱協(xié)同，光-熱作用下的速率常數(shù)（0.22 h-1）遠(yuǎn)超單一光（0.08 h-1）、熱（0.06 h-1)催化過(guò)程的疊加，表明光-熱協(xié)同催化可有效利用太陽(yáng)光中的紅外能量（J. Phys. Chem. C, 2013, 117, 24242）；（2）向CeO2引入Mn，進(jìn)一步提升材料的光譜吸收、光-熱效應(yīng)、低溫可還原性以及對(duì)甲醛氧化的光-熱協(xié)同催化活性，并且失活的催化劑可經(jīng)光催化過(guò)程再生(Appl. Catal. B-Environ., 2015, 165, 399）。

　　相關(guān)研究工作得到了科技部國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究計(jì)劃和自然科學(xué)基金委的支持。

Co3O4超薄納米片光-熱協(xié)同催化降解碳?xì)浠衔?nbsp;

Ce1-xMnxO2-δ固溶體催化劑光-熱協(xié)同催化氧化甲醛