物理所發(fā)現(xiàn)幾何阻挫導(dǎo)致的量子電偶極液態(tài)

　　阻挫（frustration），或稱挫折，在自然界和人類社會(huì)中普遍存在，并在一定程度上使世界變得豐富多彩。物理學(xué)中的幾何阻挫是指，在某些特定幾何結(jié)構(gòu)上的物理系統(tǒng)，無法同時(shí)滿足所有的競爭相互作用，使得系統(tǒng)具有大量簡并的能態(tài)。在溫度趨近于絕對(duì)零度時(shí)，經(jīng)典的熱力學(xué)漲落已被完全抑制，而量子漲落開始占據(jù)主導(dǎo)地位。此時(shí)，量子力學(xué)原理和幾何阻挫的結(jié)合可以在固體中產(chǎn)生一些奇異的量子液態(tài)。1973年，P. W. Anderson （1977年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)獲得者）首先在理論上指出，在三角晶格上反鐵磁相互作用的阻挫自旋系統(tǒng)可以存在量子自旋液態(tài)（quantum spin liquid）。在此后的幾十年中，量子自旋液態(tài)吸引了廣泛的理論研究，由此發(fā)展出了各種理論模型和計(jì)算方法，預(yù)言了許多新奇的物理性質(zhì)和物理效應(yīng)。與此同時(shí)，實(shí)驗(yàn)物理學(xué)家也在努力尋找和探測量子自旋液態(tài)。然而，迄今為止，人們僅發(fā)現(xiàn)了少數(shù)幾種可能存在量子自旋液態(tài)的候選材料。近期，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）研究員孫陽和楊義峰拓展了固體中量子液態(tài)的范疇，提出在同時(shí)具有幾何阻挫和強(qiáng)烈量子漲落的電介質(zhì)中，可以存在一種新的量子液態(tài)——量子電偶極液態(tài)（quantum electric-dipole liquid）。同時(shí)，孫陽與合作者通過一系列實(shí)驗(yàn)，在一種真實(shí)材料（BaFe12O19）中發(fā)現(xiàn)了可能存在量子電偶極液態(tài)的證據(jù)。

　　電介質(zhì)中的量子漲落效應(yīng)最初由K. A. Müller（1987年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)獲得者）等在1970年代研究SrTiO3低溫下的反常介電行為時(shí)發(fā)現(xiàn)。他們認(rèn)為，量子漲落使該體系的電偶極在趨近絕對(duì)零度時(shí)也無法形成長程有序，并由此提出了量子順電體（quantum paraelectric）的概念。此后，人們陸續(xù)在一些鈣鈦礦氧化物中發(fā)現(xiàn)了類似的量子順電體。2014年，研究員孫陽、副研究員柴一晟和博士生申世鵬等發(fā)現(xiàn)了一個(gè)全新的量子順電體家族：六角鐵氧體(Ba,Sr)Fe12O19。這類六角鐵氧體具有層狀的晶體結(jié)構(gòu)，其中的電偶極來源于FeO5雙金字塔單元中Fe3+離子偏離中心對(duì)稱的一個(gè)微小位移。由于量子漲落效應(yīng)，這些微弱的電偶極在極低溫下依然無法形成長程有序，表現(xiàn)出量子順電行為。在傳統(tǒng)氧化物鐵電體中，電偶極的起源通常滿足所謂的d0法則，即只有d軌道為空的非磁性離子才能產(chǎn)生位移型電極化。FeO5雙金字塔中的電偶極機(jī)制打破了d0法則的限制，表明由磁性離子的位移可以直接產(chǎn)生電極化。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于Phys. Rev. B 90, 180404(R) (2014)。

　　在此工作基礎(chǔ)上，孫陽等發(fā)現(xiàn)BaFe12O19中的FeO5雙金字塔單元恰好形成一個(gè)二維的三角晶格，由此產(chǎn)生了一個(gè)三角格子的電偶極系統(tǒng)。同時(shí)，理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量表明相鄰電偶極之間具有反鐵電相互作用。正如三角格子上的反鐵磁體存在自旋阻挫，三角格子上的反鐵電體也同樣面臨著阻挫。因此，BaFe12O19是一個(gè)非常特殊的電介質(zhì)，同時(shí)具有幾何阻挫和強(qiáng)烈的量子漲落，兩者的共同作用可能會(huì)導(dǎo)致電偶極的量子液態(tài)。為了檢驗(yàn)量子電偶極液態(tài)的存在，孫陽研究組與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)孫學(xué)峰研究組開展合作，精確測量了極低溫下（最低到66 mK）BaFe12O19單晶的熱導(dǎo)率和比熱行為。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，除了常規(guī)的聲子熱導(dǎo)外，在650 mK以下還存在額外的低能元激發(fā)對(duì)熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)。在低溫極限下，這種額外元激發(fā)的熱導(dǎo)率與以往報(bào)道的量子自旋液態(tài)的熱導(dǎo)行為類似，具有一個(gè)很小的能隙。由于BaFe12O19是一個(gè)亞鐵磁絕緣體（磁有序溫度高達(dá)720 K），在極低溫下可以排除電子和自旋元激發(fā)對(duì)熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)，因此，BaFe12O19中這種流動(dòng)性的低能元激發(fā)很可能就對(duì)應(yīng)于一種量子電偶極液態(tài)。

　　需要指出的是，雖然量子電偶極液態(tài)與量子自旋液態(tài)一樣，由大量具有遠(yuǎn)程量子糾纏的量子二聚體（quantum dimer）組成，但是兩者可能具有顯著不同的特征和相圖。這是因?yàn)樽孕g的相互作用和電偶極之間的相互作用具有非常不同的物理屬性，因此，現(xiàn)有的關(guān)于量子自旋液態(tài)的眾多理論模型與理論預(yù)言并不能直接應(yīng)用到量子電偶極液態(tài)，需要發(fā)展新的理論模型和研究方法。量子電偶極液態(tài)不僅可能蘊(yùn)含著豐富的基礎(chǔ)物理，也有望未來在量子信息與量子計(jì)算領(lǐng)域得到應(yīng)用。可以預(yù)期，對(duì)量子電偶極液態(tài)的理論研究與實(shí)驗(yàn)探索將開辟一個(gè)新的研究領(lǐng)域。

　　以上研究成果發(fā)表于Nature Communications 7, 10569 (2016)。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金、科技部和中國科學(xué)院項(xiàng)目的支持。

圖1 BaFe12O19的晶體結(jié)構(gòu)和電偶極的幾何阻挫。

圖2 BaFe12O19的低溫介電行為。

圖3 BaFe12O19的低溫比熱和熱導(dǎo)率。