擴散是納米尺度下最常見的粒子運動及物質(zhì)輸運方式。與簡單流體中布朗擴散不同,在復雜流體中,納米粒子運動受到其附近流體非均勻結構的影響,將表現(xiàn)出反常的受限擴散特性,即均方位移與時間呈非線性關系。近年來研究發(fā)現(xiàn),某些特征時間尺度下納米粒子的均方位移與時間仍符合類似布朗運動的線性關系,但其運動的位移概率密度分布卻展現(xiàn)出非高斯性質(zhì)。這種被稱為“非高斯布朗(non-Gaussian yet Brownian)”的反?,F(xiàn)象引起了學界的高度關注,但其來源與機制一直沒有得到很好的解釋。
中國科學院力學研究所微納尺度流體力學課題組的研究人員利用Particle tracking可視化技術,實驗測量了不同尺寸的納米粒子在不同濃度和分子量的聚環(huán)氧乙烷溶液中的擴散運動,通過非高斯系數(shù)、位移概率分布及位移自相關系數(shù)等統(tǒng)計結果,分析了反常受限擴散運動中非高斯性的來源。他們提出納米粒子反常擴散運動的非高斯性源自少量粒子的“跳躍擴散(hopping diffusion)”,即納米粒子可以穿越周圍高聚物網(wǎng)狀結構而表現(xiàn)出大位移運動。研究觀測到非高斯性隨時間和粒子尺寸而改變,當納米粒子尺寸小于高聚物特征網(wǎng)格尺寸時,非高斯性明顯增強而且會持續(xù)存在較長時間。以往的研究往往僅關注納米粒子與高聚物分子的短時間微觀相互作用,而無法解釋實驗在較長時間尺度觀察到的非高斯特性;而現(xiàn)研究提出了“跳躍擴散(hopping diffusion)”才是“non-Gaussian yet Brownian”反常現(xiàn)象的根源的全新觀點。在應用方面,跳躍擴散將能夠解釋諸如催化反應及生物體內(nèi)信號和代謝穿梭等小概率事件主導的現(xiàn)象。
上述結果發(fā)表于美國化學學會(ACS)的期刊Journal of Physical Chemistry Letters,通訊作者為助理研究員鄭旭,第一作者為博士研究生薛春東,其他作者包括陳凱凱、田煜和胡國慶等。該研究工作獲得科技部“973”項目與國家自然科學基金項目的支持。
位移概率分布展現(xiàn)出的“肥尾(fat tail)”特性是跳躍擴散(hopping diffusion)的顯著標志之一,也是納米粒子反常擴散運動的非高斯性主要來源。
標簽:納米粒子反常受限擴散
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