近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所航天催化與新材料研究室在金催化劑研究方面取得新進(jìn)展,首次發(fā)現(xiàn)了在高溫氧化條件下的金與非金屬氧化物之間的金屬載體強(qiáng)相互作用(SMSI)效應(yīng),研究成果以通訊形式發(fā)表在Journal of the American Chemical Society 上。
上世紀(jì)70年代末80年代初,研究人員發(fā)現(xiàn)二氧化鈦等可還原性載體負(fù)載的Pt族金屬在高溫(500°C)還原后會(huì)失去對(duì)小分子(CO,H2)的吸附性能,并將該現(xiàn)象命名為金屬載體強(qiáng)相互作用(SMSI)。SMSI能夠改變金屬納米粒子的形貌和電子性質(zhì),因此可以改變反應(yīng)活性與選擇性,對(duì)催化劑的催化性能具有重要影響。同時(shí),SMSI通常伴隨著載體對(duì)金屬顆粒的包埋從而在很大程度上能夠有效地穩(wěn)定金屬粒子,這有助于制備穩(wěn)定型金屬催化劑。
上世紀(jì)80年代末以來(lái),由于其獨(dú)特的催化性能,負(fù)載型金催化劑的研究受到了廣泛而持續(xù)的關(guān)注。然而負(fù)載型金催化劑與載體是否能形成強(qiáng)相互作用,長(zhǎng)期以來(lái)一直沒(méi)有定論。近期臺(tái)灣國(guó)立大學(xué)教授牟中原研究組首次發(fā)現(xiàn)氧化鋅納米棒負(fù)載Au納米粒子可以在氧化條件下形成SMSI。大連化物所張濤和王軍虎研究團(tuán)隊(duì)在多年羥基磷灰石(HAP)負(fù)載金屬催化劑的研究基礎(chǔ)上,首次發(fā)現(xiàn)Au與HAP能夠形成典型的SMSI效應(yīng)。該SMSI效應(yīng)與經(jīng)典的SMSI效應(yīng)相比除發(fā)生條件相反(前者發(fā)生在氧化環(huán)境,后者發(fā)生在還原環(huán)境)外,其余特征均一致。Au/HAP之間的SMSI不僅能夠有效提升金納米粒子的高溫抗燒結(jié)性能,并且能夠提高催化劑在液相反應(yīng)中的選擇性和重復(fù)使用性能。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)該SMSI體系可以擴(kuò)展到金與其它磷酸鹽體系,比如Au/LaPO4體系。該研究發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)和制備兼具高穩(wěn)定性和選擇性可調(diào)節(jié)的負(fù)載型金催化劑提供了新的研究思路和制備方法。
上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的資助。
大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展
標(biāo)簽:金催化劑
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