離子液體調(diào)控錳氧化物薄膜金屬絕緣體轉(zhuǎn)變研究獲進(jìn)展

　　通過場(chǎng)效應(yīng)結(jié)構(gòu)來調(diào)控過渡金屬氧化物的物性轉(zhuǎn)變是凝聚態(tài)物理的研究熱點(diǎn)之一。由于使用傳統(tǒng)柵極材料的場(chǎng)效應(yīng)結(jié)構(gòu)對(duì)載流子調(diào)控能力弱的缺點(diǎn)（<10¹³ cm^-2），不能對(duì)關(guān)聯(lián)電子氧化物的載流子濃度（~10¹⁴ cm^-2）進(jìn)行有效調(diào)控，研究人員一直在尋找新的手段來進(jìn)行過渡金屬氧化物的場(chǎng)效應(yīng)調(diào)控。近幾年發(fā)展起來的用離子液體作為柵極材料的雙電層晶體管結(jié)構(gòu)迅速引起研究人員的廣泛關(guān)注，電勢(shì)主要降落在液體/固體界面厚度約1納米的雙電層上，對(duì)應(yīng)的載流子濃度可高于10¹⁴ cm^-2，基于這種新穎結(jié)構(gòu)人們實(shí)現(xiàn)了對(duì)多種材料包括過渡金屬氧化物的金屬絕緣體轉(zhuǎn)變、超導(dǎo)性質(zhì)的調(diào)控。但最近的一些研究結(jié)果表明，離子液體和過渡金屬氧化物界面處的強(qiáng)電場(chǎng)會(huì)誘發(fā)氧離子的遷移，從而導(dǎo)致物性的改變。

　　中國科學(xué)院物理研究所／北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)研究員金奎娟和中科院院士楊國楨領(lǐng)導(dǎo)的L03組一直致力于激光分子束外延方法制備高質(zhì)量過渡金屬氧化物薄膜及其物性調(diào)控的研究，對(duì)氧空位在過渡金屬氧化物物性中期的重要作用進(jìn)行了系列研究（Sci. Rep. 5, 11335, 2015; Sci. Rep. 3, 2618, 2013）。最近，針對(duì)離子液體調(diào)控過渡金屬氧化物機(jī)制的爭(zhēng)議，該課題組副研究員葛琛在La_0.8Sr_0.2MnO₃薄膜中利用離子液體調(diào)控實(shí)現(xiàn)了大于四個(gè)量級(jí)的金屬絕緣體轉(zhuǎn)變（圖1）。與研究員谷林合作，通過球差校正掃描透射電鏡技術(shù)直接證實(shí)了在加?xùn)艍褐驦a_0.8Sr_0.2MnO₃薄膜出現(xiàn)了氧空位（圖2），與北京同步輻射光源副研究員王嘉鷗合作測(cè)量的XAS結(jié)果同樣證實(shí)了氧空位的出現(xiàn)。研究發(fā)現(xiàn)氧空位的出現(xiàn)跟使用的離子液體中的水含量存在密切關(guān)系，水含量越多調(diào)控效果越明顯（圖3）。在和物理所研究員胡勇勝、李泓、金魁以及上海硅酸鹽研究所研究員郭向欣充分討論后，寫出了該過程的電化學(xué)反應(yīng)方程式。該工作首次揭示了使用離子液體調(diào)控氧化物時(shí)離子液體中的水可以與氧化物之間發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生氧空位，導(dǎo)致材料物性的極大改變。離子液體調(diào)控氧化物物性的現(xiàn)象很可能存在多種調(diào)控機(jī)制，需要小心處理。

　　該項(xiàng)研究結(jié)果發(fā)表在Adv. Mater. Interfaces 2, 1500407 (2015)。該工作得到了中國科學(xué)院，科技部“973”項(xiàng)目 、“863”項(xiàng)目以及國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

    圖1 離子液體柵壓調(diào)控LSMO薄膜的金屬絕緣體轉(zhuǎn)變，隨著加?xùn)艍簳r(shí)間的增長(zhǎng)，LSMO薄膜從金屬態(tài)變?yōu)榻^緣態(tài)以及得到的離子液體調(diào)控相圖

    圖2 球差校正STEM暗場(chǎng)像和明場(chǎng)像，以及明場(chǎng)像的線掃描分析結(jié)果，表明離子液體調(diào)控后的LSMO薄膜中出現(xiàn)了大量的氧空位

圖3 調(diào)控效果強(qiáng)烈依賴于離子液體中的水含量