一氧化碳常溫催化氧化應(yīng)用領(lǐng)域廣泛,如燃料電池、卷煙降害、地下礦井救生艙、消防自救呼吸器、二氧化碳激光器中氣體凈化,以及半封閉空間(包括道路隧道、地下停車(chē)場(chǎng)等)中機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣中微量一氧化碳的消除等。然而,在低貴金屬含量條件下常溫催化消除一氧化碳是當(dāng)今世界催化研究領(lǐng)域的難題之一。
中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所精細(xì)石油化工中間體國(guó)家工程研究中心唐志誠(chéng)課題組設(shè)計(jì)了一系列催化劑,并將它們成功應(yīng)用于常溫下一氧化碳的消除。
他們首先通過(guò)硬模板法(納米澆鑄技術(shù))制備了介孔和微孔二氧化鈰,以及過(guò)渡金屬摻雜的介孔二氧化鈰基復(fù)合金屬氧化物,并通過(guò)控制模板的合成條件實(shí)現(xiàn)對(duì)介孔金屬氧化物的孔道定向設(shè)計(jì)。結(jié)果表明,制備的催化劑性能不僅與催化劑比表面積、晶粒尺寸和孔道結(jié)構(gòu)有關(guān),而且與催化劑表面活性氧物種有關(guān)。相關(guān)工作相繼發(fā)表在CrystEngComm (2014, 16: 5189-5197), Journal of Hazardous Materials (2013, 263: 299-306)上。
他們還利用三維介孔KIT-6分子篩為模板,采用納米澆鑄技術(shù)制備了系列介孔碳材料(meso-C),并將其作為載體通過(guò)沉積沉淀法制備了系列貴金屬催化劑。研究表明,催化劑焙燒溫度與催化劑表面的貴金屬分散性及氧化物的存在形態(tài)息息相關(guān),在較低貴金屬含量下即可實(shí)現(xiàn)常溫下一氧化碳的完全消除且可長(zhǎng)周期運(yùn)行不失活。相關(guān)工作相繼發(fā)表在RSC Advances(2014, 4: 23262-270)和(2015, 5: 59666-59676 ),Physical Chemistry Chemical Physics(2015, 17: 29027-29035) 上。
以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、科技部國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃等項(xiàng)目的大力資助。
meso-C (a)和催化劑(b)的形貌表征
不同焙燒溫度催化劑的活性(A)及最優(yōu)催化劑水熱穩(wěn)定性(B)