一氧化碳常溫催化氧化應用領域廣泛,如燃料電池、卷煙降害、地下礦井救生艙、消防自救呼吸器、二氧化碳激光器中氣體凈化,以及半封閉空間(包括道路隧道、地下停車場等)中機動車尾氣中微量一氧化碳的消除等。然而,在低貴金屬含量條件下常溫催化消除一氧化碳是當今世界催化研究領域的難題之一。
中國科學院蘭州化學物理研究所精細石油化工中間體國家工程研究中心唐志誠課題組設計了一系列催化劑,并將它們成功應用于常溫下一氧化碳的消除。
他們首先通過硬模板法(納米澆鑄技術)制備了介孔和微孔二氧化鈰,以及過渡金屬摻雜的介孔二氧化鈰基復合金屬氧化物,并通過控制模板的合成條件實現(xiàn)對介孔金屬氧化物的孔道定向設計。結(jié)果表明,制備的催化劑性能不僅與催化劑比表面積、晶粒尺寸和孔道結(jié)構(gòu)有關,而且與催化劑表面活性氧物種有關。相關工作相繼發(fā)表在CrystEngComm (2014, 16: 5189-5197), Journal of Hazardous Materials (2013, 263: 299-306)上。
他們還利用三維介孔KIT-6分子篩為模板,采用納米澆鑄技術制備了系列介孔碳材料(meso-C),并將其作為載體通過沉積沉淀法制備了系列貴金屬催化劑。研究表明,催化劑焙燒溫度與催化劑表面的貴金屬分散性及氧化物的存在形態(tài)息息相關,在較低貴金屬含量下即可實現(xiàn)常溫下一氧化碳的完全消除且可長周期運行不失活。相關工作相繼發(fā)表在RSC Advances(2014, 4: 23262-270)和(2015, 5: 59666-59676 ),Physical Chemistry Chemical Physics(2015, 17: 29027-29035) 上。
以上工作得到了國家自然科學基金、科技部國家重大科學研究計劃等項目的大力資助。

meso-C (a)和催化劑(b)的形貌表征

不同焙燒溫度催化劑的活性(A)及最優(yōu)催化劑水熱穩(wěn)定性(B)