合肥研究院等錳氧化物相分離實(shí)空間觀測(cè)取得進(jìn)展

　　中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微尺度國家實(shí)驗(yàn)室的陸輕鈾課題組與吳文彬課題組經(jīng)過一年多的密切合作，利用自制的20T超導(dǎo)磁體中的磁力顯微鏡，在一類受各向異性外延應(yīng)力調(diào)控的相分離錳氧化物薄膜中觀測(cè)了錳氧化物相分離實(shí)過程，發(fā)現(xiàn)了豐富的相分離行為。相關(guān)工作以Evolution and Control of the Phase Competition Morphology in a Manganite Film 為題發(fā)表于《自然·通訊》上（Nature Communications ）。

　　龐磁阻錳氧化物中由于不同相互作用的耦合，處于競(jìng)爭(zhēng)狀態(tài)的熱力學(xué)相能夠同時(shí)存在。通過對(duì)這些相在實(shí)空間的分布以及演化規(guī)律的探索，有助于理解這些相互作用在相分離中扮演的角色，因此在實(shí)空間對(duì)相分離的觀測(cè)一直是該領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一。但是，由于需要較強(qiáng)的磁場(chǎng)才能驅(qū)動(dòng)這些相的相互轉(zhuǎn)變，而此類儀器一直較少，因此關(guān)于錳氧化物相分離從電荷有序態(tài)到重現(xiàn)的完整過程一直沒有被觀測(cè)過。

　　La_0.67Ca_0.33MnO₃體材是最佳摻雜的鐵磁金屬，但研究發(fā)現(xiàn)，沉積在NdGaO₃(001)襯底上的La_0.67Ca_0.33MnO₃薄膜在經(jīng)歷退火過程后，由于來自襯底各向異性外延應(yīng)力的作用，可誘導(dǎo)出特殊的相競(jìng)爭(zhēng)行為。在鐵磁轉(zhuǎn)變以下，還會(huì)出現(xiàn)新的鐵磁-反鐵磁轉(zhuǎn)變（TAFI）以及更低溫度的反鐵磁-鐵磁轉(zhuǎn)變。從輸運(yùn)上來看，在TAFI以下電阻隨溫度變化的曲線表現(xiàn)出巨大的回滯，說明在TAFI以下的溫度范圍內(nèi)樣品都處于相分離態(tài)。在相圖中這種相分離又可細(xì)分為電荷有序絕緣相（COI）占主導(dǎo)的相分離區(qū)（COI-PS）和鐵磁金屬相（FMM）占主導(dǎo)的相分離區(qū)（FMM-PS），兩種相分離區(qū)的電阻-磁場(chǎng)（r-H）曲線截然不同（圖1b）。在升場(chǎng)的過程中，由于COI逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁金屬相，兩個(gè)溫度下電阻都會(huì)下降，但在鐵磁金屬相飽和后再降場(chǎng)，在150K時(shí)，COI會(huì)重新出現(xiàn)（圖1b中箭頭2所示），而在10K時(shí)卻不會(huì)。

　　這種在降場(chǎng)過程中COI的重現(xiàn)在其他以COI為基態(tài)的錳氧化物中（如Pr_1-xCa_xMnO₃, Nd_1/2Sr_1/2MnO₃以及LaPrCaMnO_3）都被觀察到過，但以前的微觀成像研究要么無磁場(chǎng)，要么集中在升場(chǎng)部分，因此降場(chǎng)時(shí)COI重現(xiàn)的微觀細(xì)節(jié)在此之前人們完全不清楚。這個(gè)過程意義重大，可以提供更多的有關(guān)鐵磁金屬相與 COI相互轉(zhuǎn)變的信息。

　　科研人員利用自制的磁力顯微鏡對(duì)該樣品的相分離行為特別是降場(chǎng)時(shí)COI的重現(xiàn)進(jìn)行了系統(tǒng)成像。結(jié)果表明，微觀上這種重現(xiàn)與升場(chǎng)時(shí)COI的融化完全不同，而且形態(tài)更加多樣化（圖2）。

　　COI疇在230K時(shí)呈點(diǎn)狀，在190K時(shí)呈條狀，而在130K時(shí)呈無規(guī)則的片狀，同時(shí)COI疇的尺寸隨著溫度的降低而逐漸增大；與之對(duì)應(yīng)的是，COI相的融化場(chǎng)也隨溫度的降低而增大，這都表明COI相逐漸增強(qiáng)。因此作者提出一個(gè)物理圖像：在較高溫度（230K）時(shí)，COI相較弱，重現(xiàn)時(shí)COI疇較小，因此呈點(diǎn)狀；在中間溫度時(shí)（190K），COI相變得更強(qiáng)，疇的尺寸也變大，此時(shí)，各向異性外延應(yīng)力的作用使得COI疇沿著某一晶格方向生長，這時(shí)疇的形狀體現(xiàn)的是外延應(yīng)力的特性；在低溫時(shí)（130K），由于COI相變得更強(qiáng)，其主導(dǎo)相互作用（Jahn-Teller畸變）在與外延應(yīng)力競(jìng)爭(zhēng)的過程中取得優(yōu)勢(shì)，因此，這時(shí)疇的形狀體現(xiàn)的是Jahn-Teller畸變的特性（無規(guī)則）。因此這個(gè)工作的重要性還在于從相變時(shí)相競(jìng)爭(zhēng)的形態(tài)出發(fā)得以推斷出相互作用的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，同時(shí)可實(shí)現(xiàn)對(duì)相競(jìng)爭(zhēng)的形態(tài)進(jìn)行人工調(diào)控。

　　該工作的第一作者是博士研究生周海彪，陸輕鈾與吳文彬?yàn)橥ㄓ嵶髡摺Ｔ摴ぷ鞯玫搅藝一鹞匀豢茖W(xué)基金，以及科技部“973”計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。

圖1： La_0.67Ca_0.33MnO₃/NdGaO₃(001) 薄膜的輸運(yùn)性質(zhì)

圖2： La_0.67Ca_0.33MnO₃/NdGaO₃(001) 薄膜在不同溫度下由降場(chǎng)導(dǎo)致的COI重現(xiàn)的形態(tài)及調(diào)控