物理所在單塊非線(xiàn)性晶體高次諧波的產(chǎn)生研究中取得突破

　　自激光產(chǎn)生以來(lái)，人們已經(jīng)利用非線(xiàn)性光學(xué)晶體材料中的各種非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)（倍頻、和頻、差頻等）成功地將激光的窗口擴(kuò)大到深紫外、可見(jiàn)、紅外、太赫 茲等范圍，并實(shí)現(xiàn)了寬帶相干光源和超快脈沖激光。中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）光物理實(shí)驗(yàn)室研究員李志遠(yuǎn)課題組，近年致力于利用 準(zhǔn)相位匹配技術(shù)(quasi-phase matching, QPM) 實(shí)現(xiàn)高效率非線(xiàn)性轉(zhuǎn)換的研究，利用鈮酸鋰超晶格非線(xiàn)性晶體實(shí)現(xiàn)了多方向二次諧波的產(chǎn)生【Appl. Phys. Lett. 105, 151106 (2014)】以及寬帶二次諧波和三次諧波的同時(shí)產(chǎn)生【Light: Science & Applications 3, e189 (2014)】。

　 　然而，要在單塊非線(xiàn)性晶體中實(shí)現(xiàn)更高次諧波的產(chǎn)生卻是一個(gè)難以攻克的關(guān)卡，這是由于在高次諧波實(shí)現(xiàn)的過(guò)程中涉及的非線(xiàn)性上轉(zhuǎn)換過(guò)程很多，而單塊晶體所能 提供的倒格矢很難同時(shí)對(duì)這些過(guò)程中的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償。在世界范圍內(nèi)，為了實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)換效率的高次諧波產(chǎn)生，只能利用多塊非線(xiàn)性晶體級(jí)聯(lián)使用，同時(shí)需要精細(xì) 地控制每塊晶體的相位匹配條件，以獲得盡可能高的轉(zhuǎn)換效率。自非線(xiàn)性光學(xué)誕生50年以來(lái)，還沒(méi)有在單塊晶體中獲得高效的高次諧波產(chǎn)生。最近，該研究組利用 原創(chuàng)性的科學(xué)思路和技術(shù)方案，在這一重要的科學(xué)難題上獲得了突破性的研究進(jìn)展。該組的博士研究生陳寶琴、張超、胡晨陽(yáng)和副研究員劉榮鵑等在李志遠(yuǎn)的指導(dǎo) 下，利用啁啾結(jié)構(gòu)非線(xiàn)性光子晶體具有寬帶倒格矢分布的特點(diǎn)，首次實(shí)現(xiàn)寬帶超連續(xù)高次諧波的產(chǎn)生，在單塊晶體中實(shí)現(xiàn)了二到八次諧波的同時(shí)產(chǎn)生。

　 　課題組在沿光傳播的方向，將負(fù)疇的寬度選為固定值，通過(guò)改變正疇的寬度來(lái)改變極化的周期，實(shí)現(xiàn)了啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體（如圖1所示），并利用 高壓脈沖極化技術(shù)制備了1.6 cm長(zhǎng)的實(shí)驗(yàn)樣品。通過(guò)對(duì)啁啾結(jié)構(gòu)中疇分布的位置函數(shù)進(jìn)行傅里葉變換得到結(jié)構(gòu)的倒格矢分布情況，如圖2(a)所示。理論分析表明，該具有啁啾結(jié)構(gòu)的晶體具 有多個(gè)寬帶的倒格矢帶分布，不僅能對(duì)高次諧波產(chǎn)生過(guò)程中各非線(xiàn)性過(guò)程的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償，還能使入射中紅外飛秒脈沖泵浦激光（基頻光）的各波長(zhǎng)成分都能參 與到高次諧波產(chǎn)生的非線(xiàn)性過(guò)程當(dāng)中，從而充分利用激光線(xiàn)寬內(nèi)的各成分能量，顯著提高非線(xiàn)性相互作用的強(qiáng)度，產(chǎn)生高亮度的高次諧波，如圖2(b)-(f)所 示。

　　課題組用中紅外飛秒脈沖激光器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，當(dāng)中紅外的飛秒激光（脈沖寬度115 fs, 平均功率20 mW, 帶寬3400-3800 nm, 重復(fù)頻率1 kHz, 峰值功率0.17 GW）進(jìn)入啁啾結(jié)構(gòu)的樣品后，在輸出端看到了一個(gè)非常亮的白光光斑，用光柵對(duì)輸出光進(jìn)行分光得到了0階和-1階的衍射光斑（圖3），充分反映了從啁啾結(jié)構(gòu) 樣品輸出的光具有超連續(xù)寬帶的可見(jiàn)光分布。經(jīng)仔細(xì)的分析和計(jì)算，得到晶體內(nèi)部的轉(zhuǎn)換效率約為18%（可見(jiàn)光波段400-800nm），遠(yuǎn)高于用強(qiáng)激光轟擊 原子氣體和等離子體獲得高次諧波的轉(zhuǎn)換效率。其中，各階諧波的轉(zhuǎn)換效率分別為：四次諧波（850-950nm）~0.7%， 五次諧波（660-850nm）~4.5%，六次諧波（560-660nm）~7.2%，七次諧波（485-560nm）~5.1%，八次諧波 （350-485nm）~1.2%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)特殊的設(shè)計(jì)，高階諧波的轉(zhuǎn)換效率可遠(yuǎn)高于低階諧波。

　　啁啾結(jié)構(gòu)非線(xiàn)性超晶格樣品的 設(shè)計(jì)及其成功有多方面的要素。1. 非線(xiàn)性過(guò)程利用了鈮酸鋰晶體最大的非線(xiàn)性系數(shù)d33；2. 樣品提供了一系列的倒格矢帶，基本滿(mǎn)足級(jí)聯(lián)過(guò)程產(chǎn)生多階高次諧波的要求；3. 倒格矢帶有足夠的帶寬，可覆蓋泵浦飛秒激光的帶寬，從而最大限度地利用基頻光所有頻譜成分的能量；4. 泵浦光為飛秒脈沖激光，有高的峰值功率水平，可顯著提升非線(xiàn)性相互作用強(qiáng)度；5. 樣品為一維的非線(xiàn)性超晶格，各準(zhǔn)相位匹配過(guò)程均為共線(xiàn)發(fā)生。共線(xiàn)的非線(xiàn)性過(guò)程有效精簡(jiǎn)了光路調(diào)整的復(fù)雜度，并且避免了走離效應(yīng)等缺陷，增加了非線(xiàn)性作用長(zhǎng) 度，進(jìn)一步增加了高次諧波的轉(zhuǎn)換效率；6. 所有的非線(xiàn)性過(guò)程都在單塊晶體內(nèi)部發(fā)生，避免了使用多塊級(jí)聯(lián)晶體帶來(lái)的晶體界面耦合損耗的問(wèn)題。正是具備了如此之多的優(yōu)點(diǎn)，才使得在單塊非線(xiàn)性晶體中實(shí)現(xiàn) 高效寬帶的高次諧波產(chǎn)生，從而在非線(xiàn)性光學(xué)的核心戰(zhàn)略問(wèn)題上獲得突破性進(jìn)展成為可能。

　　基于啁啾調(diào)制的非線(xiàn)性超晶格產(chǎn)生高次諧波的設(shè)計(jì)方 法靈活簡(jiǎn)單，適用性廣，可應(yīng)用于短波光源、白光光源、超連續(xù)光源、光頻率梳、超短脈沖激光等高新技術(shù)，在照明、信息處理、信號(hào)探測(cè)、激光加工、光譜分析、 微納光學(xué)集成等領(lǐng)域有重要的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。在基礎(chǔ)科學(xué)上，此項(xiàng)成果也為進(jìn)一步探索固體材料內(nèi)部光和物質(zhì)非線(xiàn)性相互作用的豐富多彩的未知前沿領(lǐng)域打開(kāi)了一扇 嶄新的窗口，并提供了嶄新的研究思路和研究方法。相關(guān)的理論和實(shí)驗(yàn)工作發(fā)表在近期的《物理評(píng)論快報(bào)》【Phy. Rev. Lett. 115, 083902 (2015)】上，并申請(qǐng)了國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利。

　　以上研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院項(xiàng)目的支持。