近日,研究人員利用乙苯分子在金屬氧化物表面直接脫氫反應(yīng)中的積碳,巧妙地設(shè)計了一種鈀/碳(Pd/C)復(fù)合催化劑,該催化劑能夠大幅提升Pd催化劑的循環(huán)使用性能和抗燒結(jié)能力。
該研究由中國科學(xué)院沈陽金屬所材料科學(xué)國家(聯(lián)合)實驗室催化材料研究部副研究員劉洪陽與中組部“千人計劃”蘇黨生研究員共同完成。
負(fù)載金屬催化劑在選擇和設(shè)計金屬催化劑時,首先要考慮金屬組分與反應(yīng)物分子間應(yīng)有合適的能量適應(yīng)性和空間適應(yīng)性,以利于反應(yīng)分子的活化。然后考慮選擇合適的助催化劑和催化劑載體以及所需的制備工藝。不過,金屬催化劑在工業(yè)生產(chǎn)中并不能一直保持穩(wěn)定不變的活性,因此催化劑在恒定反應(yīng)條件下的失活與再生是當(dāng)前研究的熱點和難題。催化劑失活過程大致可分為3個類型,催化劑表面積碳;催化劑由于高溫造成燒結(jié)或者活性組分被載體包埋;活性組分由于生成揮發(fā)性物質(zhì)或可升華的物質(zhì)而損失造成的活性降低。
Pd是一種重要的金屬催化劑,在催化加氫,偶聯(lián)反應(yīng)以及有毒氣體的消除等方面發(fā)揮著十分重要的作用。為了抑制Pd納米顆粒在使用過程中的聚集,Pd納米粒子通常會負(fù)載在特定的載體上。研究結(jié)果表明,碳材料是負(fù)載Pd催化劑的重要載體之一,然而傳統(tǒng)商業(yè)的Pd/C催化劑,由于載體與Pd納米粒子之間的相互作用較弱,在反應(yīng)過程中會發(fā)生Pd納米粒子的流失或燒結(jié)長大。劉洪陽和蘇黨生的研究團(tuán)隊極為巧妙地利用乙苯分子在金屬氧化物容易發(fā)生積碳這一現(xiàn)象,以金屬氧化物為模板,制備出了一種具有特殊結(jié)構(gòu)的Pd/C復(fù)合催化劑。
電鏡結(jié)果表明,在該催化劑中,活性中心Pd 納米粒子部分嵌入到碳載體臂中,顯著增強(qiáng)了Pd納米顆粒與載體的相互作用,大大提高了Pd/C催化劑的高溫抗燒結(jié)性能。實驗結(jié)果表明,在500℃,氬氣下處理4小時,制備的Pd/C復(fù)合催化劑中Pd納米粒子沒有發(fā)生遷移長大。同時在催化液相碳碳偶聯(lián)反應(yīng)中,該Pd/C復(fù)合催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)使用性能,體現(xiàn)出了替代現(xiàn)有商業(yè)Pd/C催化劑的巨大潛力。
標(biāo)簽:抗燒結(jié)Pd/C復(fù)合催化劑
相關(guān)資訊